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http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:0221-2022021131024

Titel: Studie zu Aktivitäts- und Partikelgrößenverteilung im Nano- und Millimeterbereich in der Fortluft kerntechnischer Anlagen mit und ohne Vollfilterung - Vorhaben 3617S72572
Autor(en): Oertzen, Gunhild vonKrupa, BjörnKortmann, FlorianNitzsche, OlafThierfeldt, StefanKobalz, Jeffrey
Herausgeber: Bundesamt für Strahlenschutz (BfS)
Sonstige Körperschaft(en): Brenk Systemplanung GmbHRCM Radiochemie München
Erscheinungsdatum: 11-Feb-2022
Reihe(n): Ressortforschungsberichte zum Strahlenschutz ; 187/22
Reportnummer(n): BfS-RESFOR-187/22
URN(s): urn:nbn:de:0221-2022021131024
Sonstige Angaben: Das Bundesministerium für Umwelt, Naturschutz, nukleare Sicherheit und Verbraucherschutz (BMUV) ist verpflichtet, über die Ableitung radioaktiver Stoffe aus kerntechnischen Anlagen mit der Fortluft und dem Abwasser zu berichten. Insbesondere ist dies bei der Bestimmung der Exposition der Bevölkerung zu berücksichtigen. Ein relevanter Faktor ist die Kenntnis der Aktivitätsverteilung als Funktion des aerodynamischen Partikeldurchmessers. Vor dem Hintergrund sich verändernder Arbeiten im Zuge des Rückbaus kerntechnischer Anlagen kann eine Veränderung der emittierten Partikel und deren Größenverteilung vermutet werden. Dieser Aspekt wird im vorliegenden Vorhaben experimentell untersucht. Im Rahmen der fachlichen Überarbeitung und der Aktualisierung der Allgemeinen Verwaltungsvorschrift zu § 47 Strahlenschutzverordnung zur Ermittlung der Exposition durch die Ableitung radioaktiver Stoffe aus Anlagen oder Einrichtungen wird das bisher eingesetzte Gauß-Fahnenmodell durch das im Rahmen der neuen Technischen Anleitung zur Reinhaltung der Luft eingesetzte Lagrangesche Partikelmodell ARTM (Atmosphärisches Radionuklid-Transport-Modell) ersetzt. Depositions- und Sedimentationsgeschwindigkeiten sowie Auswaschfaktoren für die trockene und nasse Ablagerung werden hier nach vier Partikelgrößenklassen getrennt vorgegeben, während zuvor eine einheitlich gewählte Parametrisierung ohne Unterscheidung in Größenklassen zugrunde gelegt wurde. Im Forschungsvorhaben mit dem BfS-Förderkennzeichen 3617S72572 und der Bezeichnung „Studie zu Aktivitäts- und Partikelgrößenverteilungen im Nano- und Millimeterbereich in der Fortluft kerntechnischer Anlagen mit und ohne Vollfilterung“, dessen Ergebnisse im vorliegenden Bericht dargestellt werden, erfolgte vor diesem Hintergrund die experimentelle Bestimmung der Verteilung der Partikelmassen und der Aktivitäten auf die jeweiligen Partikelgrößenklassen bei Ableitungen mit der Fortluft in der Stilllegungsphase des Kernkraftwerkes Isar Block 1 (KKI-1) und des Kernkraftwerkes Biblis Block A (KWB-A). Durch die Messung der Verteilung der Partikelgrößen in der Abluft und direkt am Entstehungsort der Aerosolpartikel während stattfindender Zerlegearbeiten wurde zudem der Einfluss der Filterung untersucht. Zur Erprobung der Messinstrumente wurden zunächst Messungen am stillgelegten Forschungsreaktor der TU München sowie in der Radiochemie München (RCM) durchgeführt. Die verwendete Messtechnik bestand aus jeweils zwei Dekati® DLPI+-Niederdruck-Kaskadenimpaktoren für Langzeitmessungen, die gravimetrisch ausgewertet wurden, sowie zwei Dekati® Elektrische Niederdruck-Kaskadenimpaktoren für Online-Messungen über wenige Stunden. Bei der Langzeitmessung am KKI-1 wurde die Partikelverteilung vor und nach dem Filter untersucht, indem Messungen in der Abluft des Maschinenhauses und in der Fortluft durchgeführt wurden. Die gravimetrisch gemessene Partikelmassenkonzentration in der Abluft des Maschinenhauses ergab eine bimodale Verteilung, mit maximaler Partikelkonzentration bei einem aerodynamischen Durchmesser von 3,6 μm, und einem zweiten lokalen Maximum bei einem aerodynamischen Durchmesser von ca. 0,15 μm. Die Verteilung in der Fortluft zeigte eine durch die Filterwirkung deutlich reduzierte Partikelkonzentration, hier war bei aerodynamischen Durchmessern größer als 1 μm praktisch gar keine Masse mehr nachzuweisen. Die Verteilung war annähernd unimodal mit einem Maximum bei aerodynamischem Durchmesser von ca. 0,1 μm. Durch die sehr niedrige Partikelkonzentration konnte keine Aktivitätsverteilung in der Fortluft bestimmt werden. In der Abluft des Maschinenhauses ließ sich eine bimodale Verteilung der Beta-Aktivität feststellen, mit Aktivitätskonzentrationsmaxima bei aerodynamischen Durchmessern von 0,3 μm und 3,6 μm, die annähernd der Massenverteilung folgt. Am KWB-A wurde ebenfalls jeweils eine Langzeitmessung in der Fort- und Abluft durchgeführt. Sowohl die gemessenen Gesamtpartikelkonzentrationen in Ab- und Fortluft als auch die Verteilungen nach Größenklasse spiegeln tendenziell die Messergebnisse für Ab- und Fortluft aus dem KKI-1 wider: die bimodale Partikelmassenkonzentration weist lokale Maxima bei aerodynamischen Durchmessern von 0,25 μm und 2,5 μm auf. Die Beta-Aktivitätskonzentrationsverteilung in der Abluft weist ähnlich der Messung beim KKI-1 eine unimodale Verteilung mit einem Maximum bei 2,5 μm auf. In beiden Anlagen war die Alpha-Aktivität und teilweise auch die Gamma-Aktivität bei den Messungen in sowohl Ab- als auch Fortluft sehr gering und oftmals unterhalb der Erkennungsgrenzen, sodass vereinheitlichende Aussagen nicht sinnvoll sind. Die Offline-Kurzzeitmessung am KWB-A wurde an fünf Messpunkten direkt am Aerosolentstehungsort, wo eine hinreichend hohe Aerosolkonzentration bestand, über wenige Stunden durchgeführt. Es ergab sich bei diesen Messungen der Trend zu einer annähernd bimodalen Verteilung der Partikelmassenkonzentration mit etwas unterschiedlichen lokalen Maxima und dem Hauptanteil der Masse in den Größenklassen oberhalb 1 μm bis 2 μm. Die Aktivitätsverteilung hingegen war unimodal und wies durchgehend ein Maximum bei 2,5 μm auf. Bei Partikelklassen kleiner als ca. 0,3 μm konnte keine Aktivität mehr nachgewiesen werden, daher kann auf die Verteilung der Aktivitätskonzentration in den sehr kleinen Partikelklassen kein eindeutiger Rückschluss gezogen werden. Die Online-Kurzzeitmessungen hinter den Vorfiltern bei verschiedenen Zerlegearbeiten wiesen sehr unterschiedliche Partikelanzahlkonzentrationen auf. Eine Vereinheitlichung der Messergebnisse ist nicht möglich, insbesondere da aufgrund der nicht bekannten Partikelform keine Rückschlüsse auf die jeweilige Massenkonzentrationsverteilung gezogen werden können. Bei der Online-Kurzzeitmessung am KKI-1 vor und hinter dem Filter zeigt sich aber der Trend, dass die Anzahlkonzentration bei aerodynamischem Durchmesser größer als ca. 0,1 μm in der Fortluft (also nach dem Filter) um mindestens eine Größenordnung unter der in der Abluft liegt, während die Tendenz in einigen Klassen kleiner als 0,1 μm umgekehrt sein kann. Von den Partikelgrößenklassen, die im Partikelmodell ARTM berücksichtigt werden müssen, werden nur die beiden kleineren (AED-Klasse 1: < 2,5 μm und AED-Klasse 2: 2,5 μm - 10 μm) von der hier verwendeten Messtechnik abgedeckt. Allerdings zeigen die Messergebnisse, dass die Partikelkonzentration in der Fortluft bei aerodynamischem Durchmesser größer als 1 μm verschwindend klein ist und die AED-Klassen 3 (10 μm – 50 μm) und 4 (> 50 μm) für die Ausbreitungsrechnungen der Partikel hinter dem Filter keine Rolle spielen. Auch für Anlagen ohne Filterung spielen diese Partikelklassen aufgrund der sehr kurzen Ablagerungsdistanz für die Ausbreitungsrechnung keine maßgebliche Rolle. Für die Ausbreitungsrechnung nach ARTM ohne Filterung gleicht die Verteilung der Partikelkonzentration der Verteilung der Aktivitätskonzentration auf die beiden AED Klassen mit jeweils ca. 75 % der Masse und Aktivität in AED-Klasse 1 und jeweils 25 % in AED-Klasse 2. Nach dem Filter verschiebt sich dieses Verhältnis teilweise noch deutlicher, sodass in der Fortluft nur noch ca. 10 % von Masse und Aktivität in AED-Klasse 2 anzutreffen sind. Generische Berechnungen der durch Ableitungen radioaktiver Stoffe mit Luft bedingten Exposition zeigen deutlich, dass die Parametrisierung der trockenen und der nassen Ablagerung einen erheblichen Einfluss auf die berechnete Exposition hat. Dabei zeigte sich, dass die bisher bestehende Parametrisierung als eine konservativ realistische Abschätzung für die im Rahmen dieses Vorhabens ermittelte Partikelgrößenverteilung in der Fortluft gefilterter Abgaben angesehen werden kann.
Thema / Themen:Ressortforschung
Ionisierende Strahlung

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